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E世博在线体育E世博在线体育牛利E世博在线体育授团队《ACS AMI》:基于生物启发电化学调控RAFT聚合的高灵敏电化学生物传感

来源:     作者:    编辑:chen    发布时间:2021-11-15 09:12    点击数: Views

作为一种高效的可逆失活自由基聚合(RDRP)技术,可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合在聚合物的可控合成中获得了广泛的应用。在传统的RAFT聚合中,引发自由基通常由热分解外源自由基引发剂获得。为了在较温和的条件下产生引发自由基,研究人员已经探索建立了一些替代方法,如酶促、光化学、机械和电化学方法等。其中,电化学方法具有反应条件温和(室温)、操作简便、可控性好等优势。然而,由于需要使用合适的氧化还原媒介体来将电子从电极表面传递到RAFT试剂,以产生引发自由基和增值自由基,目前报道的电化学调控的RAFT(eRAFT)聚合的成功案例并不多。

生物体内大量酶促氧化还原反应(如,电子传递链和三羧酸循环等)中的电子传递过程都是通过烟酰胺类氧化还原媒介体对(如,NAD+/NADH和NADP+/NADPH)实现的,且氧化还原反应通常都发生在N-取代吡啶环上。受此启发,E世博在线体育E世博在线体育“分析科学技术研究中心”&“E世博在线体育市传感材料与器件重点实验室”牛利E世博在线体育授团队以结构简单的有机阳离子1-甲基烟酰胺(MNA)作为氧化还原电子转移媒介体,报道了一种新型eRAFT聚合方法(简称BERP,即生物启发eRAFT聚合),并将其用作一种信号放大策略实现了DNA的高灵敏电化学检测,相关研究成果以标题为“Bioinspired Electro-RAFT Polymerization for Electrochemical Sensing of Nucleic Acids”发表于ACS Applied Materials & Interfaces(DOI: 10.1021/acsami.1c17564)。论文的第一作者为胡琼博士(副E世博在线体育授),此研究得到国家自然科学基金青年科学基金项目(21904026)等的资助支持。如图1所示,在BERP中,有机阳离子MNA从电极表面获得一个电子被还原成一个有机自由基,其与RAFT试剂反应产生引发/增值自由基,从而引发RAFT聚合反应。所述BERP具有反应条件温和(室温,还原电位为−0.2V vs SCE)、操作简便、可控性好(通过条件电位或电流等参数即可实现对聚合反应的精确调控)等优势。

图1 有机阳离子MNA电还原成有机自由基


在此基础上,以肽核酸(PNA)作为固定化分子识别元件,分别以4-氰基-4-(硫代苯甲酰)戊酸(CPAD)和甲基丙烯酸二茂铁基甲酯(FcMMA)作为RAFT试剂和单体,借助于BERP的信号放大作用,实现了核酸的高灵敏(线性范围为1.0fM~1.0nM,检测下限为0.58fM)、高选择性(可有效区分单碱基错配)电化学检测(检测原理如图2所示)。该电化学生物传感器具有操作简便、成本低廉、灵敏度高、选择性好等优良特性,且可用于血清样品中核酸的定量分析,因而在核酸的高灵敏、高选择性检测中具有很好的应用前景。

图2 基于BERP的高灵敏电化学核酸生物传感研究


原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c17564

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